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佐伯 盛久*; 蓬田 匠; 松村 大樹; 中西 隆造*; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*
no journal, ,
アルコールを添加したPdClイオン水溶液に紫外光を照射すると、イオンが還元されてPd微粒子が生成する。本研究では、ナノ秒パルスレーザーを紫外光源として用い、平均出力一定の条件下で、パルスエネルギーと繰り返し周波数を変化させた時の光誘起微粒子化反応の様子を、時間分解X線吸収分光によりその場観測した。その結果、パルスエネルギーが低いとき(5mJ)はPdClは半分程度が還元されたところで定常状態になってしまうのに対し、パルスエネルギーを高く(25mJ)するとPdClはすべてPd原子に還元できた。したがって、Pd原子の生成において、多光子プロセスが関与したレーザー特有の光化学反応が起きていることを明らかにした。
山川 紘一郎; 那須 裕一*; 荒川 一郎*
no journal, ,
水分子が形成するナノクラスターは、最も身近かつ単純な水素結合系として知られており、水や氷の特異な物性を特徴づける「水素結合」の性質を解き明かす目的で、分光学的手法を用いて精力的に研究されてきた。本研究では、Arマトリックス中に分離したDOクラスターのTHz・IR分光を測定した。Ar/DO希釈率とアニール温度を系統的に変え、帰属が確立しているIR域のスペクトル変化と比較することで、THz吸収ピークの帰属を行った。さらに、マトリックス効果を取り入れた量子化学計算を行うことで、帰属の妥当性を検証した希釈率Ar/DO=800の試料について、THz・IRスペクトルのアニール温度依存性を調べた。アニール温度の上昇に伴って、マトリックス中でのDOの拡散が誘起され、クラスター成長が起きた。帰属が確立している、赤外域における2-6量体の吸収ピークの積分強度をアニール温度に対してプロットし、これと比較することで、THz域の吸収ピークの帰属を決定した。また、希釈率を変えて試料を形成し、THz・IRスペクトルの希釈率依存性を比較することにより、上記の帰属の妥当性を評価した。本発表では、このようにして決定した帰属を、マトリックス効果を取り入れた量子化学計算の結果と共に提示する。特に、3量体については、陽子のトンネル効果を正しく考慮することで従来の帰属を刷新することに成功した。